Namun ia justru mendapatkan ketenaran sebagai aktor sekitar tahun 2004 dengan membintangi drama televisi seperti Sweet 18, Lovers in Paris, dan Stained Glass.
Sejak saat itu, nama Lee terus meroket hingga dirinya mendapatkan banyak tawaran pekerjaan.
Ia sempat berhenti dari dunia akting pada 2005 karena merasa kewalahan dengan pekerjaannya di televisi dan film.
Lee kembali bekerja pada tahun 2006 dengan membintangi drama Smile Again.
Kesuksesan di dunia akting tidak membuatnya meninggalkan dunia tarik suara.
Lee kemudian merilis album berjudul My Biography yang berisi 14 lagu pada 2008.
Album terebut menjadi album penuh pertamanya dalam satu dekade berkarier sebagai penyanyi.
Pada tahun yang sama, ia membintangi serial televisi populer berjudul Night After Night bersama Kim Sun Ah dan membintangi film romantis Love Now.
Pada Desember 2011, tiga bulan sebelum penyelesaian wajib militernya, Lee menandatangani kontrak dengan agensi Mask Entertainment.
Setelah pemutusan kontraknya dengan Mask Entertainment, ia menandatangani kontrak dengan FNC Entertainment pada November 2012.
Karier Lee kemudian berjalan cukup baik di mana dirinya masih kerap membintangi drama yang menjadi populer.
Beberapa drama populer yang dibintanginya antara lain adalah Marry Him If You Dare (2013), Ini diikuti pada tahun oleh peran tituler dalam serial kabel Super Daddy Yeol (2015) dan Queen for Seven Days (2017).
Drama terakhir yang dibintangi Lee adalah Leverage (2019) di mana dirinya beradu akting dengan Jeon Hye Bin, Kim Sae Ron , Kim Kwon dan Yeo Hoe Hyun.
Kiprahnya yang terbilang cukup gemilang membuat Lee diganjar berbagai penghargaan bergengsi termasuk Excellence Award, Actor in a Special Planning Drama dari SBS Drama Awards (2004), Excellence Award, actor dari MBC Drama Awards (2008), Excellence Award, Actor in a Serial Drama dari KBS Drama Awards (2016) dan masih banyak lagi.
Kehidupan pribadi